真言宗大覚寺派。山号は黒髪山(くろかみさん)。
本尊は薬師如来・阿弥陀如来・十一面千手観音三体の掛仏座像。
九州八十八ヶ所百八霊場第６９番札所。
弘法大師が唐に渡る前に船旅の安全祈願を行うために登拝。無事に帰朝できたお礼参りとして再びこの地に訪れた際に爪彫りの不動明王を刻み祀ったのが始まりという。大師自刻の不動明王は、現在は佐世保市の黒髪山大智院に奉安されている。()

江戸時代前期の１６４５年、法印尊覚のとき京都大覚寺より大智院の称号を贈られ院名とする。寺は寺領３００石の規模を誇り、１８６９年（明治元年）までの末寺は８０ヵ所にのぼったといわれる。
近代になり、１８７０年（明治３年）それまでの神仏習合で一緒であった黒髪神社と分離、１８７８年（明治１１年）火災のため焼失、その後小堂を建てたが、１９０６年（明治３９年）大智院は佐世保に移転する。
現在、納経受付や寺の管理は麓の登山口近くにある定林寺で行っている。()